고려대 류승윤 교수 연구팀, 산화물/금속/산화물 기반의 고효율 스트레처블 OLEDs 구현해
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고려대 류승윤 교수 연구팀, 산화물/금속/산화물 기반의 고효율 스트레처블 OLEDs 구현해
  • 이명아 기자
  • 승인 2021.05.17 18:20
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고려대학교 류승윤 교수

고려대학교 세종캠퍼스 류승윤 교수 연구팀이 얇은 광경화성필름(NOA63)에 나노입자(SiO2 NPs)를 도핑하여 탄성중합체필름(3M elastomer)에 전사하는 방법으로 경제성·효율성을 향상시킨 스트레처블 유기발광다이오드(Stretchable OLED)를 개발했다. 

연구진은 기존 투명전극의 다양한 문제를 해결하기 위해 OMO(oxide/metal/oxide) 전극인 MoO3/Au/MoO3 전극을 NOA63필름 위에 사용하여 기존 Ag 전극보다 광학적 투과율 특성을 높이고, NOA63필름에 나노입자를 삽입하여 광산란에 의한 광추출 효율 및 열방출 특성을 높여 고효율을 가지는 소자를 제작했다. 

OLED에서는 고휘도에서 삼중항-삼중항 소멸, 삼중항-편향자 소멸로 인해 열에너지가 발생해 소자 성능을 감소시키는 문제를 가지고 있다. 그러나 열 전도층을 별도로 장착시키는 등의 비용적·효율적 감소가 있었다. 이에 류승윤 교수 연구팀은 얇은 탄성중합체와 상대적으로 열 전도성이 높은 나노입자를 기판으로 사용해 효과적으로 열을 방출해 소자 효율 감소를 억제했다.

연구팀에서는 스트레처블 OLED에서 주로 사용되는 Ag에 의한 미세공진효과에 의한 투과도 및 색 변화 문제를 해결하고자 투과도가 훨씬 높은 OMO 전극 구조인 MoO3/Au/MoO3를 사용해 투과도를 높이고 색 변화를 억제함과 동시에 산화물의 단점인 크랙(crack) 현상을 Au로 방지(cract stopper)하여 안정성을 확보했다.

연구팀은 스트레처블 플랫폼에 효과적으로 적용하기 위해 질화규소(SiNx)로 코팅한 탄성중합체 박막을 부착하는 봉지공정(encapsulation)을 사용해 샌드위치 구조의 스트레처블 OLED를 구현함과 동시에 Perfect Form Factor를 가지는 소자를 제작했다. 이를 통해 플렉서블, 폴더블 디스플레이뿐만이 아닌 스트레처블 OLED를 웨어러블 기기나 자동차에 적용하는 데에 도움이 될 것이며, 또한 이번 연구에서 사용한 기탄성중합체보다 얇고 신축성이 강한 탄성중합체를 사용한다면, 연신성이 더 좋으며 신속한 열 방출 효과를 보일 수 있을 것으로 전망했다. 

고려대 세종캠퍼스 에너지광전변환연구실의 류승윤 교수가 교신저자로, 대학원생 최대근·김동현·이창민 연구원이 공동 제1저자로 참여한 이번 연구결과는 네이처(Nature) 자매지인 <Nature Communications>에 5월 17일 게재됐다. (논문명: Highly Efficient, Heat Dissipating, Stretchable Organic Light-Emitting Diodes Based on a MoO3/Au/MoO3 Electrode with Encapsulation).

류 교수는 “이번 연구를 바탕으로 향후 열 방출이 더욱 용이하며 고휘도에서의 효율 저하가 적은 신축성 전자 소자 원천 기술을 활용하여 차세대 유기 발광 다이오드 소재 기술을 창출함으로써 미래형 디스플레이 산업에 필요한 첨단 소재 기술을 연구할 계획”이라며 후속 연구에 대한 계획을 밝혔다. 

또한 공동연구를 수행한 한국재료연구원(원장 이정환)의 김창수 박사도 “고려대학교 류승윤 교수 연구팀과의 협업를 통해 큰 성과를 확보할 수 있었으며, 스트레처블 전극소재 및 기술을 다양한 플랫폼으로 확장 및 발전시킬 계획”이라고 밝혔다.

한편, 이번 연구는 산업통상자원부 및 산업기술평가관리원(KEIT)의 소재부품산업미래성장동력사업, 한국연구재단 기초과학연구 프로그램, 산업통상자원부 및 한국에너지기술평가원 (KETEP)의 에너지기술인력지원사업, 한국연구재단의 4단계 BK21 사업, 한국재료연구원 일반사업의 지원을 받아 수행됐다.

<연구 요약>

기존의 깨지기 쉽다는 인식을 가진 MAM(MoO3-Au-MoO3) 전극을 구조적으로 연신이 가능한 스트레처블 유기발광소자에 효과적으로 적용했음. 주요한 특징으로는 다음과 같은 특징을 갖는다. 첫 번째, 기존의 연신이 가능한 유기발광 소자에서는 연신에 따라 색변화가 발생하는 단점이 존재했지만, 소자의 연신에 따른 색변화가 없음. 두 번째, 매우 얇은 고분자 필름에 이산화규소(SiO2) 나노입자를 균일하게 삽입하여 광산란에 의해 소자의 효율이 상승함. 세 번째, 기존의 인광소자에서는 효율의 Roll-off가 크다는 단점이 존재함. 하지만 본 연구에서는 얇은 필름형 기판과 더불어 이산화규소의 첨가로 인한 뛰어난 열방출 능력 때문에 인광소자임에도 불구하고 고 휘도에서도 효율이 감소하지 않고 증가하는 유기발광소자를 연구 개발했음.

 

<연구 배경 및 연구 내용>

1. Heat dissipation

유기발광소자에서 휘도가 높아지면 삼중항-삼중항 소멸, 삼중항-폴라론 소멸로 인해 열에너지가 발생하며, 이렇게 소자에 생성 및 축적된 열은 열 활성 에너지를 삼중 엑시톤에 공급하여 소자 성능을 감소시킴으로써 광학적 특성이 점점 저하됨. 따라서 열에너지를 방출시켜 이러한 소자 성능 감소를 줄여야 할 필요가 있음.

본 연구에서는 열전도(Heat Transfer)가 높은 물질을 추가적으로 성막해야 하는 heat sink를 사용하지 않고, 자외선 경화형 접착제인 NOA63에 상대적으로 열전도율이 높은 이산화규소(SiO2) 나노 입자를 분포시킨 얇은 박막을 기판으로 사용하여 NOA63 물질이 열전도율이 낮은 물질임에도 불구하고 열전도를 향상 시킬수 있는 구조 설계를 통해 인광 유기발광소자에서 발생하는 열을 효과적으로 방출시켜 추가적인 전도성 층이 필요하지 않은 소자구조를 제시했음.

탄성중합체 두께별로 효율과 열화상 이미지를 비교하였으며 탄성중합체의 두께가 얇아질수록 더 신속하게 열이 방출되는 것을 확인할 수 있었음. heat sink를 사용하지 않더라도 소자에서 열을 내보내 소자의 효율 감소를 억제할 수 있었음.

2. MAM 전극

이전 연구들에서는 주로 반투명의 Ag 전극을 사용하였는데 Ag 전극은 미세 공진효과가 존재하여 신축 가능한 광학소자에서 주름과 같은 기계적 변형에 의해 색 변화를 일으킬 수 있다는 문제가 있었음. MAM 전극의 경우에는 Ag 단일 전극에 비해 투과도를 효과적으로 개선해 미세 공진효과를 최소화 할 수 있었음. MAM 전극을 사용하여 기존의 Ag 전극을 대체하고자 하였으며, MAM 전극에 삽입되는 금(Au) 층은 상하부의 산화 금속층의 깨짐 현상을 효과적으로 방지하여 다회의 연신 테스트에서도 안정성이 확보됨을 입증했음.

구조적으로 연신 가능한 소자에 적용이 가능하며, 기계적 변형에서 발생 가능한 색 순도 저하 문제를 보완할 수 있는 기술을 개발하여 차세대 디스플레이의 요소기술로서 활용될 수 있는 적합한 기술을 연구 개발했음.

3. Encapsulation

기존에 유기발광소자에서는 유리판을 봉지공정에서 사용하였으나, 유리판은 연신성이 거의 없고 두께가 두껍기 때문에 신축성을 가지는 소자에서 봉지공정에 사용하게 되면 소자의 연신을 방해하게 됨. 그렇기 때문에 연신이 가능한 유기발광소자에서는 유리판 대신 두께가 얇고 변형을 가할 수 있는 NOA63 박막을 봉지공정에 사용하였음. 소자 신축성에 방해를 최소화하며 수분의 침투를 막을 수 있는 봉지공정을 연구 개발했음. 

이번 연구에서 사용한 봉지공정은 증착이 완료된 소자 위에 질화규소(SiNx)로 코팅한 NOA63 박막을 3M tape를 통해 부착하고, 가장자리 부분에 NOA63을 덮어주고 자외선으로 경화시키는 방법을 사용했음. 그렇게 했을 경우에 수증기 투과율(WVTR)은 3.6×10-2g·m-2day-1이며 이러한 수치는 최근에 소개된 4층의 그래핀으로 봉지된 유기발광소자의 수증기 투과율(3.93×10-2g·m-2day-1)과 비슷한 수준을 보임.

신축성이 있는 유기발광소자에서 봉지공정에 대한 연구들이 계속되고 있으며 이번 연구를 통해 가장자리 부분에 대한 봉지공정이 소자 수명에 주요하게 작용하는 것으로 나타났음. 따라서 가장자리 봉지공정, 박막봉지공정과 관련하여 중장기적으로 연신성을 가지는 봉지공정에 대해 연구를 진행해보고자 함. 박막 재료, 밀봉제(sealant)를 바꿔가면서 가장자리 밀봉기술을 구현하는 데에 추가 연구가 필요함.

4. Stretchable OLED

물리적인 변형이 어려운 기존의 디스플레이 이후에 플렉서블, 폴더블 디스플레이가 점차 나오면서 스마트폰, TV, 등 점차 넓은 분야에 사용되고 있음. 스트레처블 디스플레이는 이러한 플렉서블, 폴더블 디스플레이의 활용범위를 넘어 웨어러블 기기나 자동차 등 더 다양한 형태 인자(Form Factor)에 적용할 수 있는 차세대 디스플레이임.

얇은 NOA63 박막 위에 증착된 유기발광소자를 사전에 늘려놓은 탄성중합체 위에 부착시킨 후 다시 원래대로 변형을 하는 방식으로 스트레처블 소자를 제작하며, 봉지 공정에 연신 가능한 NOA63 박막을 사용함으로써 스트레처블 소자 제작 공정 및 봉지 공정을 확립했음.

연신율 별 소자 수명을 비교하였으며, 소자를 연신하였을 경우에도 소자의 수명은 크게 줄어들지 않음을 볼 수 있었음.

5. High Efficiency

광전소자의 효율은 많은 연구들이 진행되면서 계속해서 향상되고 있지만 점점 수렴하는 양상을 보이고 있으며, 이를 극복하기 위해서는 광추출 기술이 필요함. 그 중 하나인 마이크로 렌즈는 기판에 특정 패턴의 굴곡을 만들어 빛이 잘 방출되도록 하는 기술이지만 신축성을 가지는 유기발광소자에 사용하기에는 어려움이 있음. 그래서 또 다른 방식으로 나노입자에 의한 광산란을 사용하여 외부로 방출되는 빛의 양을 늘려 소자의 효율을 높이고자 했음.

신속한 열 방출을 통해 삼중항-삼중항 억제로 인한 효율 감소를 억제할 수 있으며 고휘도에서도 높은 효율로 빛을 방출할 수 있음.

NOA63 박막에 이산화규소(SiO2) 나노입자를 균일하게 첨가하여서 소자에서 나온 빛이 산란을 일으켜서 빛이 더 많이 밖으로 나올 수 있도록 소자를 제작. 저휘도 구간에서 나노입자에 의한 효율 상승만을 보면 나노입자가 없을 때는 연신율 0%에서 75.4cd/A을 보이지만 나노입자를 넣게 되면 82.4cd/A로 약 9%정도의 효율 상승이 있었음.

 

<기대효과>

1. Heat dissipation
본 연구에서는 이산화규소(SiO2) 나노 입자를 분포시킨 얇은 박막을 기판으로 사용하여 NOA63 물질이 열전도율이 낮은 물질임에도 불구하고 열전도를 향상 시킬 수 있는 구조 설계를 통해 인광 유기발광소자에서 발생하는 열을 효과적으로 방출시켜 추가적인 전도성 층이 필요하지 않은 소자구조를 제시하였으며, 열 방출로 인한 소자 효율의 감소를 억제할 수 있었음.

본 연구에서 탄성중합체의 두께가 얇아질수록 소자 밖으로 열방출이 신속하게 이루어지는 것을 확인할 수 있었으며 이를 통해 이후 연구에서는 더 얇은 탄성중합체를 통해 열방출을 더 신속하게 할 수 있는 소자를 개발할 수 있을 것으로 예상됨.

2. MAM 전극
투과도가 비교적 낮아서 연신을 하였을 때 색이 변할 수 있는 Ag 전극 대신 투과도가 비교적 높은 MAM 전극을 사용하여 미세 공진효과를 줄이고 기계적 변형에 의한 색 변화를 최소화하였으며 추후에 MAM 전극 외에 다른 OMO(Oxide-Metal-Oxide) 전극에 대해서도 연구를 진행하여 연신 가능한 소자에서 전극을 최적화 하고자 함.

3. Encapsulation
효율이 높고, 잘 늘어나는 소자라고 해도 소자의 수명이 길지 않다면 디스플레이로 사용되기에 어려움이 있음. 중장기적으로 박막 봉지공정과 함께 연신성이 있는 밀봉제를 사용한 가장자리 밀봉기술을 구현하게 되면 실용적인 웨어러블 기기 제작에 활력을 불어넣을 것으로 기대됨.

4. Stretchable
완벽한 형태 인자(Form Factor)를 구현하기 위해 본 연구에서는 잡아당길 수 있는 밀봉제(3M VHB 4930)와 NOA 63을 이용한 연신 가능한 봉지 공정을 제시하였으며, 이는 차후 다른 밀봉제와 무기막 및 유기막을 이용하여 더 발전된 연신 가능한 봉지 공정을 확립할 수 있을 것으로 예상됨.

5. High Efficiency
NOA63 박막에 이산화규소(SiO2) 나노 입자 삽입을 통해 열방출과 광추출(Outcoupling)을 증가시킨 것은 차후 다른 금속 산화물 나노 입자를 응용함으로써 신속한 열방출이나 더 많은 광추출을 예상할 수 있겠음.


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